Conception de solides hybrides poreux pour la photosynthèse artificielle

Conception de solides hybrides poreux pour la photosynthèse artificielle

Les travaux décris dans cette thèse rapportent la conception de Metal-Organic Frameworks (MOFs) photoactifs et leur immobilisation sur surface dans le but d obtenir et d étudier des SurMOFs (Surface anchored Metal-Organic Frameworks) propices aux processus photoinduits dans le cadre de la photosynth...

Description complète

Détails bibliographiques
Auteurs principaux : Mazel Antoine (Auteur), Odobel Fabrice (Directeur de thèse), Deniard Philippe (Directeur de thèse), Diring Stéphane (Directeur de thèse), Fontecave Marc (Président du jury de soutenance), Baudron Stéphane (Rapporteur de la thèse), Siri Olivier (Rapporteur de la thèse), Fateeva Alexandra (Membre du jury)
Collectivités auteurs : Université de Nantes 1962-2021 (Organisme de soutenance), École doctorale Matière, Molécules Matériaux et Géosciences Le Mans (Ecole doctorale associée à la thèse), Université Bretagne Loire 2016-2019 (Autre partenaire associé à la thèse), Chimie Et Interdisciplinarité : Synthèse, Analyse, Modélisation Nantes (Laboratoire associé à la thèse)
Format : Thèse ou mémoire
Langue : français
Titre complet : Conception de solides hybrides poreux pour la photosynthèse artificielle / Antoine Mazel; sous la direction de Fabrice Odobel et de Philippe Deniard et de Stéphane Diring
Publié : 2018
Accès en ligne : Accès Nantes Université
Note sur l'URL : Accès au texte intégral
Note de thèse : Thèse de doctorat : Chimie des matériaux : Nantes : 2018
Sujets :
Transfert d'énergie
Photosynthèse artificielle
Naphtalene diimide
Surface anchored Metal-Organic Frameworks
Thèses et écrits académiques
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230 |a Données textuelles 
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314 |a Ecole(s) Doctorale(s) : École doctorale Matière, Molécules et Matériaux (Le Mans) 
314 |a Partenaire(s) de recherche : Université Bretagne Loire (COMUE), Chimie Et Interdisciplinarité : Synthèse, Analyse, Modélisation (Nantes) (Laboratoire) 
314 |a Autre(s) contribution(s) : Marc Fontecave (Président du jury) ; Alexandra Fateeva (Membre(s) du jury) ; Stéphane Baudron, Olivier Siri (Rapporteur(s)) 
328 0 |b Thèse de doctorat  |c Chimie des matériaux  |e Nantes  |d 2018 
330 |a Les travaux décris dans cette thèse rapportent la conception de Metal-Organic Frameworks (MOFs) photoactifs et leur immobilisation sur surface dans le but d obtenir et d étudier des SurMOFs (Surface anchored Metal-Organic Frameworks) propices aux processus photoinduits dans le cadre de la photosynthèse artificielle. Pour accomplir cela, nous avons synthétisé différents ligands photoactifs et réalisé leur immobilisation sur surface à l aide de la croissance épitaxiale en phase liquide. Ainsi, différents SurMOFs à base de zinc(II), présentant tous une structure de type SurMOF-2, ont été préparés avec succès. Les premiers matériaux obtenus à base de ligands rylènes (naphtalène dimide : NDI et pérylène diimide : PDI) ont mis en avant de fortes interactions entre les chromophores au sein du SURMOF, causant une perte de la luminescence. Une deuxième génération de ligands plus encombrés a été synthétisée. Ils ont conduit à des SurMOFs luminescents et siège de transferts d énergie interligands. Ces premiers travaux ont mis en avant l impact de la disposition des ligands dans le matériau sur les propriétés photoniques. Par ailleurs, des SurMOFs constitués de ligands dicétopyrrolopyrrole (DPP) et d anthracène (ADP) ont été synthétisés. L étude de leurs propriétés photoniques alliée à des calculs théoriques ont montré que le transfert d énergie au sein de ce SurMOF ne se fait pas de manière isotrope. Enfin, un SurMOF à partir de ligand DPP portant des fonctions réactives (azoture) a été synthétisé et nous avons pu greffer différentes molécules par réaction de cyclo-addition de type Huisgen, dont un accepteur d électron, à sa périphérie par modification post-synthétique. 
330 |a The aim of this thesis was the development of photoactive Metal-Organic Frameworks (MOFs) and their immobilizations on surface to obtain and study SurMOFs (Surface anchored Metal-Organic Frameworks) to investigate photoinduced processes in the context of the artificial photosynthesis. Towards this goal, we have synthesized photoactive ligands and immobilized them on surfaces using liquid phase epitaxy (LPE) in a layer-by-layer (LbL) fashion. Thus, different zinc (II) based SurMOFs, featuring a SurMOF-2 structure, were successfully prepared. The first rylene- (naphthalene diimide: NDI and perylene diimide: PDI) based SurMOFs described in this thesis showed strong interactions between the chromophores within the MOF, causing the quenching of the luminescence. A second generation of ligands, sterically hindered, was then synthesized. They lead to luminescent SurMOFs showing efficient ligand-to-ligand energy transfer. These first results highlight the impact of linker arrangement within the material on its photonic properties. Furthermore, diketopyrrolopyrrole (DPP) and anthracene (DPA) based SurMOFs were prepared. The study of their photonic properties coupled with theoretical calculations showed that energy transfers, occurring within SurMOF-2 type materials, were not isotropic. Finally, a SurMOF, made out of a DPP ligand bearing reactive moieties (azide), was synthesized and was functionalized with different kinds of molecules, including an electron acceptor, at the periphery by post-synthetic modification using the Huisgen cycloaddtion reaction. 
337 |a Configuration requise : un logiciel capable de lire un fichier au format : PDF 
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