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Etude de l’utilisation des oxydesBaTi1-xInxO3-δ et Ba1-yLayTi0.7-xFexIn0.3O3-δ (BITs) comme support du Ni dans l’oxydation du méthane /
Les oxydes BaTi1-xInxO3-δ et Ba1-yLayTi0.7-xFexIn0.3O3-δ (BITs) ont été étudiés comme support de catalyseurs à base de nickel pour l'oxydation du méthane en présence ou absence d'un gaz oxydant (CO2, O2). L'effet du support sur l'activité catalytique des catalyseurs a été évalué....
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| Format : | Thèse Livre |
| Langue : | espagnol |
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| Résumé : | Les oxydes BaTi1-xInxO3-δ et Ba1-yLayTi0.7-xFexIn0.3O3-δ (BITs) ont été étudiés comme support de catalyseurs à base de nickel pour l'oxydation du méthane en présence ou absence d'un gaz oxydant (CO2, O2). L'effet du support sur l'activité catalytique des catalyseurs a été évalué. Les composés BITs, ont été obtenus par voie solide et par voie humide (autocombustion) puis imprégnés avec 5 % de Ni (Ni/BITs). Les propriétés physicochimiques des oxydes, telles que la conductivité électrique, la microstructure, la composition chimique de la surface et la stabilité redox sous hydrogène, ont été caractérisées. La réaction des BITs et des Ni/BITs avec le méthane seul a été étudiée par réaction à température programmée (TPR) et par une technique de pulses. L’influence du support a été également étudiée, pour les réactions de reformage à sec et d’oxydation partielle du méthane. En général, l’activité, la stabilité et la sélectivité des catalyseurs pour la transformation du méthane, dépendent de la composition du support. Parmi tous les matériaux de ce travail, les meilleurs résultats ont été obtenus pour BaTi0.7In0.3O3-δ (BIT07) et BaTiO3 (BT). Le catalyseur Ni/BIT0.7 présente une activité catalytique inférieure à celle de Ni/BT compensée par une meilleure stabilité temporelle. Ce phénomène est vraisemblablement lié à la fois à la présence d’un alliage Ni/In, formé lors de la activation du catalyseur, et à la meilleure conductivité ionique de BIT0.7. L'adsorption des espèces oxydantes (CO2, O2) et la diffusion des ions O2- sont ainsi favorisées, facilitant l'oxydation des dépôts carbonés (coke), responsables de la désactivation des catalyseurs BaTi1-xInxO3-δ et Ba1-yLayTi0.7-xFexIn0.3O3-δ (BITs) oxides were studied as support in Ni based catalysts for methane oxidation with and without an oxidizing gas (CO2, O2). The effect of the support on the catalytic activity of catalysts was evaluated. BITs oxides were obtained by solid state method and wet process (self- combustion) and subsequently impregnated with 5%wt of Ni (Ni/BITs). The physico-chemical properties of the BITs, such as electrical conductivity, microstructure, chemical composition of the surface and redox stability under hydrogen were characterized. The reaction with the methane of the BITs and Ni/BITs in absence of oxidizing gas was studied by temperature programmed reaction (TPR-CH4) and by a pulse technique. The influence of the support was also studied for the dry reforming and for the partial oxidation reactions of methane.. Generaly, the activity, the stability and the selectivity of catalysts for the transformation of methane, depend on the composition of the support. Among all studied materials the best results were obtained for BaTi0.7In0.3O3-δ (BIT07) and BaTiO3 (BT). The Ni/BIT0.7 catalyst presents a catalytic activity lower than Ni/BT but fortunately compensated by a better ageing stability. This phenomenon is related to both the presence of a Ni/In alloy, formed during activation of catalyst, and the better ionic conductivity of BIT0.7. The adsorption of the oxidizing species (CO2,O2) and the diffusion of the oxide ions are thus supported, facilitating the oxidation of the carbonaceous deposits (coke), responsible of the deactivation of catalysts |
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| Description : | Thèse soutenue en cotutelle. |
| Description matérielle : | 1 vol. (196 p.) : ill. ; 30 cm. |
| Bibliographie : | Bibliogr. 17 p. |